本發明係有關於一種以非催化方式成長奈米管碳煙之製造方法，其係先在碳基材表面以酸性溶液或者以氧化氣體處理後，使其具有孔洞性或含氧官能基等結構，再通入碳源氣態分子(甲烷、乙烷、乙稀、乙炔等)使其在碳基材表面自組裝形成奈米管碳煙，本發明之處理方法可以提升奈米管碳煙的成長率約25~50%，此外，本發明所發明之複合碳材料可用作高分子補強材料、導電性碳材料或者是儲氫材料，深具商業化利用價值。